导　　师： 陈彩虹

授予学位： 硕士

作　　者： (）;

机构地区： 华南理工大学

摘　　要： 能源问题始终是人们需要关注的、关系人类长远发展的一个重大问题,日常生活中最常见的不可再生化石能源的日渐枯竭,使得新型可再生能源的需求大幅度提升,氢能作为一种绿色环保能源饱受科学家们的青睐。受氢气的天然产生过程以及一些科学工作者的研究启示,我们开始对过渡金属盐与有机配体进行配位反应得到的配合物进行电化学分析,发现设计合成的目标产物都具有电催化水还原产氢的性质。本论文做了以下研究工作:1)以2-叔丁基-4-甲基苯酚和四氢糠胺为原料合成出有机配体2-四氢糠胺-N,N-二(2-亚甲基-4-甲基-6-叔丁基)苯酚(HLa),该配体与CoCl×6HO进行配位反应得到钴配合物[LaCoNCMe]1。电化学分析发现该配合物在pH 7.0的缓冲溶液中,在过电势为888mV时转换频率(TOF)达到160 h-1,表明配合物[LaCoNCMe]1在电解水过程中确实存在催化水还原产氢的活性。2)以两种配阴离子[Ni(mnt)]n-(n=2,1)分别与阳离子[Bz PyN(CH)]+和[4-ClBzPyN(CH)]+以1:2及1:1的比例反应形成中心金属镍氧化态为+2和+3的离子配合物[Bz PyN(CH)]2[Ni(mnt)]2和[4-ClBzPyN(CH)][Ni(mnt)]3,电化学分析发现它们在pH 7.0的缓冲溶液中,在过电势为848 mV时TOF分别为283和504 h-1,表明配合物[4-ClBzPyN(CH)][Ni(mnt)]3比[BzPyN(CH)]2[Ni(mnt)]2具有更高的催化活性。3)两种以+2价铜为中心金属的配合物[(DCAE)Cu(HO)]4和[(HLb)CuCl]2×HCl 5在pH 7.0的缓冲溶液中,在过电势为838 mV时TOF分别为175和1473 h-1,表明[(HLb)CuCl]2×HCl 5比[(DCAE)Cu(HO)]4有更高的活性。4)以2,4-二氟苯酚和四氢糠胺为原料合成有机配体2-四氢糠胺-N,N-二(2-亚甲基-4,6二氟苯酚)(HLc);以2-叔丁基-4-甲基苯酚和2-甲氧基乙胺为原料合成配体2-甲氧基乙胺-N,N-二(2-亚甲基-4-甲基-6-叔丁基苯酚)(HLd)。将两种配体分别与MoCl5进行配位反应得到钼配合物[LcMo(O)]6和[LdMo(O)]7。对配合物[LcMo(O)]6和[LdMo(O)]7进行电化学分�

关 键 词： 配合物 电催化 水还原产氢 转换频率

领　　域： [] []